7月2日零点，美加墨世界杯1/16决赛英格兰对决民主刚果的比赛正式拉开战幕。赛事开始前，双方教练组公布了首发名单，队长凯恩再次身披袖标带领球队登场。这一举动让他带领三狮军团的次数来到第91场，从而超越了博比-摩尔的90次记录，正式成为英格兰队史上队长出场次数最多的球员。
英格兰队长出场纪录如下：
哈里-凯恩：91次
博比-摩尔：90次
比利-赖特：90次
布莱恩-罗布森：64次
大卫-贝克汉姆：59次
杰拉德：38次
阿兰-希勒：34次
约翰-特里：34次
凯文-基冈：31次
埃姆林-休斯：23次
截至目前，凯恩代表英格兰队出赛117场，收获82球与19次助攻。在英格兰队史总出场次数中，他位列第三位（希尔顿拥有125场记录；鲁尼则拥有120场），同时以队史第一的进球纪录傲视群雄。
2017年6月，在世预赛对阵苏格兰的比赛中，凯恩出于偶然原因佩戴袖标，开启了自己的队长生涯之旅；到了2018年俄罗斯世界杯，他正式被任命为英格兰队的永久队长。
在世界杯赛场上，凯恩作为队长出战11次；在欧洲杯赛场，他同样是队长身份登场12次，均创下了英格兰队史之最。他是目前唯一一位身披队长袖标参加四届国际大赛（2018世界杯、2020欧洲杯、2022世界杯、2026世界杯）的球员。
